近日,环境学院在空气中甲醛(HCHO)降解方面取得了重要进展。相关成果以“Active Site-Directed Tandem Catalysis on Single Platinum Nanoparticles for Efficient and Stable Oxidation of Formaldehyde at Room Temperature”为题发表在环境领域的顶级期刊《Environmental Science & Technology》(https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.est.9b01176)上。我院李英宣教授和美国德州农工大学Virender K. Sharma教授为共同通讯作者,我校为第一通讯单位,2017级硕士研究生黄蒙蒙为论文第一作者。这是我院研究生首次以第一作者身份在《Environmental Science & Technology》上发表论文,标志着我院在研究生科研创新能力培养方面取得了重要进展。
HCHO已被世界卫生组织认定为致癌和致畸性物质,是现代室内空气主要气体污染物之一。某些室内装饰材料、家具、地毯等会持续释放甲醛气体,长期影响室内环境和人体健康。金属铂(Pt)纳米粒子可在室温下活化空气中的O2分子,快速将HCHO气体转变为无毒的二氧化碳(CO2)。该方法具有高效、环保且反应在室温下即可进行等特点,备受研究者关注。目前,对于Pt催化剂的研究主要集中在0价Pt单质纳米粒子,而对于较高价态的Pt(如:+2)是否在甲醛降解中起作用以及其作用机制尚缺乏系统研究。
针对这一问题,李英宣教授在之前SrBi2Ta2O9纳米片沉积金属纳米粒子研究基础上(Nature Communications2017, 8, 14462、ACS Nano2016, 10, 2386、Chemistry of Materials2013, 25, 2045、Cryst. Growth Des. 2018, 18, 5808)与Virender K. Sharma教授合作,利用SrBi2Ta2O9特殊的铁电极化效应,通过光沉积的方法在其表面制备了高密度、单分散、粒径分布均匀的超小Pt纳米粒子(2 nm),通过简单地控制复合材料在空气中热处理温度,实现了Pt纳米粒子内+2价Pt(PtO)含量的调控,使材料降解HCHO活性提高近4倍。利用原位红外光谱技术对降解机理进行了深入研究,发现0价Pt和+2价Pt作为不同的活性位点发挥着不同作用:0价Pt直接参与活化空气中O2分子实现HCHO氧化,但这个过程中不可避免的会产生碳酸根(CO32-),这些离子会吸附在0价Pt表面使其中毒;+2价Pt恰好可作为另一类活性位点催化空气中H2O和CO32-反应生成CO2气体,使CO32-在催化剂表面脱附,避免了催化剂中毒。因此,+2价Pt的存在使催化剂的活性和稳定性得到了大幅提高。该研究实现了超小Pt纳米粒子内催化活性位点的精确调控,在分子水平上研究了催化反应过程并提出了活性位点引导的串联催化反应机理,该机理有望在其它有机污染物降解方面得到广泛应用。
活性位点引导的串联催化降解甲醛机理示意图
李英宣教授为我校人才工程引进的学术骨干,隶属于我院王传义教授团队。为中国可再生能源学会光化学专业委员会委员,曾任中国科学院新疆理化技术研究所环境科学与技术研究室副主任,曾获全国优秀博士学位论文提名奖、中科院首届卓越青年科学家等荣誉。主要从事光催化材料可控合成、表征和在能源、环境方面的应用研究,在Nat. Commun.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、Environ. Sci. Technol.、Chem. Mater.、Chem. Commun.、Appl. Catal. B Environ.等杂志上共发表SCI论文40余篇。2017年4月来陕西科技大学工作至今已在Environ. Sci. Technol.、Cryst. Growth Des.、Nano Energy(我校为第二单位)、Chin. J. Catal.(我校为第二单位)上发表SCI论文4篇,其中一区Top论文2篇,申请发明专利4项。此外,积极参与指导本科生参加大学生科技创新项目、互联网+创新大赛、“挑战杯”大学生课外学术科技竞赛等科技活动并取得了一些进展(已指导本科生申请发明专利3项、参与发表SCI论文1篇)。